化学与分子工程马丁团队与合作者开发低温烷烃活化双金属催化剂

烯烃作为现代化工生产中高附加值化学品的关键原料,其高效制备对国民经济发展具有举足轻重的影响。烷烃脱氢是目前直接制取烯烃的重要途径之一,因其反应路线简单、原子经济性高而受到广泛关注。然而,传统的烷烃脱氢工艺通常需要在极高的温度下>550°C才能克服碳氢键C-H断裂的巨大反应能垒;而高温条件不仅导致巨大的能源消耗,更易引发一系列包括碳碳(C-C键断裂、氢解反应以及烃类聚合(积碳)等的副反应。这些副反应严重降低了目标产品烯烃的选择性,并导致催化剂快速烧结失活,大大缩短了其使用寿命。因此,如何设计出能够在更低温度下高效、稳定运行的新型脱氢催化剂,同时提升催化剂自身的C-H键活化能力,是该领域亟待突破的关键技术难题。

近日,北京大学化学与分子工程马丁教授团队与中国科金属研究所、南洋理工大学合作,在Nature Catalysis发表了一项重要研究成果。他们成功开发出一种新型Ir1Cu1双金属催化剂(Ir1Cu/ND@G),能够在低温条件下高效催化丁烷脱氢生成丁烯,并解决了催化剂易失活和再生困难的关键难题。

在450℃的反应温度下,该催化剂可使丁烷转化率达到22%,对C4烯烃的选择性高达98%,其本征活性(TOF值)达到2.45s-1,是单一Ir催化剂的6.3倍。显著降低的反应温度有助于大幅减少能耗。

机理研究表明,Cu的引入使Ir原子呈富电子状态,增强了对反应物的吸附能力,显著降低了C–H键活化的能垒。此外,该催化剂展现出优异的可再生性能:在“反应-再生”循环中,Ir和Cu物种可发生可逆的“团聚-再分散”结构变化,使其活性得以完全恢复,突破了高温下原子分散催化剂易烧结失活的技术瓶颈。

图1. Ir1Cu/ND@G双金属催化剂的优异反应性能

本研究不仅为设计和开发高效、可再生的低温烷烃脱氢催化剂提供了全新的理论指导和实验依据,更通过解决传统脱氢工艺中持久存在的原子利用率低、能耗高以及催化剂再生性差等核心难题,为推动绿色化工财产的发展发生了积极影响。

中国科金属研究所刘洪阳教授、南洋理工大学蔡祥滨博士和马丁为本文通讯作者。中国科金属研究所陈晓雯研究员、北京大学化学博士生王茂林、宁夏大学何育荣教授为本文共同第一作者。本工作获得国家自然科学基金、腾讯基金会科学探索奖、新基石研究员项目、北京分子科学国家研究中心等的资助。

论文链接:https://doi.org/10.1038/s41929-025-01328-3

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